Goolagong ha vinto sette titoli di singolare del Grande Slam nella sua carriera. Ha giocato in diciotto finali di singolare del Grande Slam; tutte tranne una di queste sono state durante gli anni '70. Tra il 1971 e il 1977, ha raggiunto la finale di quasi tutti gli eventi del Grande Slam a cui ha partecipato.
Ha gareggiato a Wimbledon per la prima volta nel 1970. Ha vinto il suo primo titolo di singolare del Grande Slam nel 1971, battendo Helen Gourlay per vincere l'Open di Francia. Un mese dopo, ha battuto Margaret Court per vincere il campionato di Wimbledon. L'anno successivo, ha perso nella finale di Wimbledon contro Billie Jean King. Ha perso di nuovo contro la King in semifinale nel 1973, e una terza volta in finale nel 1975. Ha perso contro Chris Evert in finale nel 1976. Ha vinto il titolo di Wimbledon per la seconda volta nel 1980, giocando di nuovo contro la Evert in finale. Goolagong aveva dato alla luce sua figlia nel 1977. Divenne la prima e unica madre a vincere dopo Dorothea Douglass-Chambers 66 anni prima.
Goolagong ha raggiunto quattro finali U.S. Open; nel 1973, 1974, 1975 e 1976. Le ha perse tutte: contro Court, King, poi due volte contro la Evert. È l'unica donna degli U.S. Open ad aver perso quattro finali una dopo l'altra. Goolagong ha fatto sette finali agli Australian Open, una dopo l'altra. Ha vinto quattro volte di fila. Dopo aver vinto il suo primo Open di Francia nel 1971, Goolagong ha smesso di partecipare al torneo dopo il 1973. Tornò nel 1983 e questo fu l'ultimo torneo di singolare dello Slam di Gland a cui partecipò. Perse contro la Evert.
| Tornei di singolare del Grande Slam | | Torneo | '67 | '68 | '69 | '70 | '71 | '72 | '73 | '74 | '75 | '76 | '77 | '78 | '79 | '80 | '81 | '82 | '83 | Rapporto di vittoria | | Australian Open | 3R | 3R | 2R | QF | F | F | F | W | W | W | a | W | | | 2R | QF | 2R | | 4 / 14 | | Open di Francia | | | | | W | F | SF | | | | | | | | | | 3R | 1 / 4 | | Wimbledon | | | | 2R | W | F | SF | QF | F | F | | SF | SF | W | | 2R | | 2 / 11 | | US Open | | | | | | 3R | F | F | F | F | | | QF | | | | | 0 / 6 | | Rapporto di vittoria | 0 / 1 | 0 / 1 | 0 / 1 | 0 / 2 | 2 / 3 | 0 / 4 | 0 / 4 | 1 / 3 | 1 / 3 | 1 / 3 | 1 / 1 | 0 / 1 | 0 / 2 | 1 / 2 | 0 / 1 | 0 / 2 | 0 / 1 | 7 / 35 | | Classifica di fine anno | - – | - – | - – | - – | - – | - – | - – | - – | 5 | 2 | - – | 3 | 4 | 5 | - – | 17 | 37 | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | Leggenda | | W | Vinci | | F | Finale | | SF | Semifinale | | QF | Quarti di finale | | 3R | Terzo turno | | 2R | Secondo turno | | Non ha partecipato | |
Goolagong ha vinto sei titoli di doppio femminile. Ha vinto cinque agli Australian Open (nel 1971, 1974, 1975, 1976 e 1977), e uno a Wimbledon (1974). Ha anche vinto il titolo di doppio misto agli Open di Francia nel 1972.
Goolagong è stato classificato numero uno al mondo per due settimane nel 1976. Tuttavia, non è stato segnalato all'epoca perché sono stati utilizzati dati incompleti per calcolare le classifiche. Questo è stato scoperto nel dicembre 2007, 31 anni dopo. Era la sedicesima donna a detenere la prima posizione.