Il 14 maggio 2009, Haley ha annunciato che avrebbe corso per la nomina repubblicana a governatore della Carolina del Sud nel 2010.
Le primarie governatoriali repubblicane si sono svolte l'8 giugno 2010 e Haley ha ottenuto il 49% dei voti. Un ballottaggio ha avuto luogo il 22 giugno, perché nessuno ha vinto il 50% dei voti. Haley ha vinto facilmente nel ballottaggio. Haley è stato eletto governatore il 2 novembre 2010, superando il candidato democratico, Vincent Sheheen 51% a 47%. Il 12 agosto 2013, Haley ha annunciato che avrebbe cercato un secondo mandato durante un raduno il 26 agosto 2013, al BI-LO Center nel centro di Greenville. Haley è stata rieletta il 4 novembre 2014, con una vittoria di 55,9% a 41,3%, quasi triplicando il suo precedente margine di vittoria su Sheheen nelle elezioni governatoriali del 2010.
Haley sostiene la riduzione delle tasse, si oppone alla regolamentazione ed è estremamente anti-sindacale. Nel giugno 2015, dopo la sparatoria nella chiesa di Charleston, Haley ha guidato gli appelli bi-partisan per la rimozione della bandiera confederata dal Campidoglio di Stato e dai suoi terreni. Nel luglio 2015, Haley ha firmato un disegno di legge per autorizzare la rimozione della bandiera confederata dal pennone sul terreno del Campidoglio della Carolina del Sud.
Nell'aprile 2016, Haley ha indicato che non avrebbe sostenuto la legislazione introdotta dal Senato dello Stato della Carolina del Sud che richiederebbe agli individui transgender di utilizzare i bagni in base al sesso biologico invece che all'identità di genere.
