In seguito Peck è apparso al TADA! Youth Theater e si è esibito in stand-up comedy al Carolines on Broadway per la fondazione Audrey Hepburn. All'età di 13 anni, gli fu offerto un ruolo in The Amanda Show di Nickelodeon e, su suggerimento di sua madre, accettò la parte e si trasferì a Los Angeles per proseguire la carriera di attore.
Peck ha fatto il suo debutto cinematografico in Snow Day (2000), ed è apparso regolarmente in The Amanda Show fino alla fine della sua corsa nel 2002. Ha anche recitato con Alex D. Linz e Zena Grey nel film teatrale Max Keeble's Big Move, uscito il 5 ottobre 2001. Nel 2001, è stato guest star in un episodio del dramma della NBC ER chiamato "Thy Will Be Done". Durante questo periodo, Peck è apparso in diversi film indipendenti, tra cui Spun e Mean Creek del 2004, per il quale ha ricevuto il plauso della critica. È stato lanciato come Josh Nichols, di fronte al Drake Parker di Drake Bell, in un'altra sitcom di Nickelodeon, Drake& Josh, che ha iniziato ad andare in onda nel 2004 e ha guadagnato il riconoscimento di Peck tra il pubblico giovane. Il personaggio di Peck, Josh Nichols, era intelligente, divertente e organizzato, ma veniva sempre tormentato insieme a Drake da Megan Parker (Miranda Cosgrove), la sorella minore di Drake. Entrambi i personaggi cantano in un remake della canzone "Soul Man" di Sam e Dave. Nel 2006, Bell e Peck hanno recitato nel loro film TV chiamato Drake & Josh Go Hollywood, e nel 2007, hanno recitato in un sequel chiamato Drake & Josh: Really Big Shrimp. Josh è stato nominato per Favorite Television Actor ai Nickelodeon Kids' Choice Awards 2008 per il suo lavoro in Drake & Josh. Peck ha anche fatto il suo debutto come regista nell'episodio Drake & Josh, "Battle of Panthatar". Ha anche diretto il video musicale della sua co-star Drake Bell per la canzone tema di Drake & Josh, "Found a Way". È apparso anche nel finale di serie di What's New, Scooby-Doo? , un episodio di Codename: Kids Next Door chiamato "Operation: C.A.K.E.D.-F.I.V.E.", e nel film direct-to-video della New Line Cinema Havoc. Peck è tornato al personaggio di Josh Nichols nel 2008 per il film per la televisione Merry Christmas, Drake & Josh.
Nel 2006, Peck è apparso nel film indipendente Special, che ha debuttato al Sundance Film Festival, e ha doppiato Eddie, uno dei due fratelli opossum, nel sequel animato, L'era glaciale: The Meltdown, che è uscito il 31 marzo dello stesso anno. Peck ha interpretato un bullo della scuola superiore nel 2008 Drillbit Taylor, e recitato nei film The Wackness (uscito nel luglio 2008), American Primitive, Safety Glass, e ripreso il suo ruolo di Eddie in Ice Age: L'alba dei dinosauri.
Nel 2011, Peck ha avuto un ruolo cameo nello show di successo di Nickelodeon Victorious come membro del pubblico per una commedia scritta da Jade. Nel 2012, Peck ha recitato nel remake di Red Dawn, e ancora una volta ha ripreso il suo ruolo di Eddie, in Ice Age: Continental Drift. Nel 2013, ha iniziato a dare la voce a Casey Jones in Teenage Mutant Ninja Turtles di Nickelodeon.
Nel 2014, Peck è apparso nel ruolo di Danny Norwood nel pilota di The Rebels, uno dei cinque test pilot di Amazon Studios per adulti usciti su Amazon Video all'inizio del 2014.
Nel 2015, Peck è stato lanciato come protagonista nella serie comica, Grandfathered. Ha recitato accanto a John Stamos. Grandfathered ha debuttato il 29 settembre e ha ottenuto recensioni generalmente favorevoli da Rotten Tomatoes e Metacritic. Sia Peck che Stamos sono nominati per un People's Choice Award 2016 nella categoria "Favorite Actor In A New TV Series".
Nel 2016, Peck ha ottenuto il ruolo di Ross nella serie FOX Pitch. È apparso in 2 episodi come analista di statistiche. La serie è stata cancellata dopo 10 episodi.
