Nel 1937 lo svedese Torbjörn Caspersson gli inviò campioni ben preparati di DNA dal timo di vitello. Il fatto che il DNA producesse un modello di diffrazione dimostrava che aveva una struttura regolare. Astbury riportò che la struttura del DNA si ripeteva ogni 2,7 nanometri e che le basi giacevano piatte, impilate, a 0,34 nanometri l'una dall'altra. In un simposio nel 1938 a Cold Spring Harbor, Astbury fece notare che la spaziatura di 0,34 nanometri era la stessa degli amminoacidi nelle catene polipeptidiche. In realtà, la spaziatura delle basi nella forma B del DNA è di 0,332 nm.
Nel 1946 Astbury presentò un documento in un simposio a Cambridge in cui disse: "La biosintesi è soprattutto una questione di incastro di molecole o parti di molecole contro un'altra... uno dei grandi sviluppi biologici del nostro tempo è la realizzazione che probabilmente l'interazione più fondamentale di tutte è quella tra le proteine e gli acidi nucleici". Disse anche che la spaziatura tra i nucleotidi e la spaziatura degli amminoacidi nelle proteine "non era un incidente aritmetico".
Astbury non fu in grado di proporre la struttura corretta del DNA dai suoi dati. Tuttavia nel 1952 Linus Pauling usò i dati insufficienti di Astbury per proporre una struttura per il DNA, anch'essa errata. Tuttavia il lavoro di Astbury incoraggiò Maurice Wilkins, Raymond Gosling e Rosalind Franklin al Kings College di Londra. I loro risultati di cristallografia a raggi X furono usati da Francis Crick e James D. Watson per identificare la struttura del DNA nel 1953.