Broom era inizialmente conosciuto per il suo studio dei rettili simili ai mammiferi. Dopo la scoperta di Raymond Dart del Taung Child, un australopiteco neonato, l'interesse di Broom per la paleoantropologia si intensificò. La carriera di Broom sembrava finita e stava sprofondando nella povertà, quando Dart scrisse a Jan Smuts della situazione. Smuts fece pressione sul governo sudafricano e riuscì ad ottenere una posizione per Broom. Nel 1934 entrò nello staff del Museo del Transvaal a Pretoria come assistente di paleontologia.
Negli anni successivi, lui e John T. Robinson fecero una serie di scoperte spettacolari, tra cui i frammenti di sei ominidi a Sterkfontein, che chiamarono Plesianthropus transvaalensis, ma che fu poi classificato come un Australopithecus africanus adulto, così come altre scoperte in siti a Kromdraai e Swartkrans.
Nel 1937, Broom fece la sua più famosa scoperta di Paranthropus robustus. Queste scoperte contribuirono a sostenere le affermazioni di Dart per la specie Taung.
Il resto della carriera di Broom è stato dedicato all'esplorazione di questi siti e all'interpretazione dei molti resti di ominidi primitivi scoperti lì. Per il suo volume, The South Africa fossil ape-men, the Australopithecinae, in cui propose la sottofamiglia Australopithecinae, Broom fu premiato nel 1946 con la Daniel Giraud Elliot Medal della National Academy of Sciences. Continuò a scrivere fino all'ultimo. Poco prima della sua morte finì una monografia sugli australopitecini e disse a suo nipote:
"Ora è finito... e anche io".