Vaughan Williams voleva essere un buon compositore, così andò all'estero a studiare con compositori famosi come Max Bruch a Berlino e Maurice Ravel a Parigi. Ma sapeva che non doveva semplicemente imitare questi compositori, così studiò anche la canzone popolare inglese. Divenne buon amico del compositore Gustav Holst. I due uomini si mostravano sempre l'un l'altro la musica che stavano scrivendo in modo da potersi aiutare a vicenda offrendo delle critiche.
Nel 1910 scrisse un lavoro che divenne uno dei suoi pezzi musicali più conosciuti: la Fantasia su un tema di Thomas Tallis. Il pezzo è per un'orchestra d'archi diviso in due sezioni. Usa un tema del famoso compositore del XVI secolo Tallis. Ha anche scritto melodie di inni per l'Hymnal inglese. Una delle sue melodie più popolari è quella chiamata Sine Nomine cantata con le parole "For all the saints". Un altro bel lavoro è The Lark Ascending. Questo è un breve lavoro per violino solo e orchestra. Il violino suona come un'allodola che canta nel cielo. Nel 1934 scrisse un breve pezzo per flauto, arpa e orchestra d'archi chiamato Fantasia on Greensleeves che si basa sulla famosa melodia rinascimentale inglese Greensleeves.