Nel febbraio 2006, Ban ha annunciato la sua candidatura per sostituire Kofi Annan come segretario generale delle Nazioni Unite alla fine del 2006. È stato il primo sudcoreano a candidarsi come segretario generale. Ha ottenuto il maggior numero di voti in ognuno dei quattro sondaggi condotti dal Consiglio di Sicurezza delle Nazioni Unite il 24 luglio 2006, il 14 settembre 2006, il 28 settembre 2006 e il 2 ottobre 2006.
Il 25 settembre 2006, mentre questi sondaggi erano in corso, Ban ha parlato all'Asia Society di New York della sua candidatura e delle sue opinioni sulle principali questioni che affrontano l'ONU. Il giorno dopo, ha rilasciato un'intervista ad AsiaSource dell'Asia Society, dove ha nuovamente parlato molto delle prossime sfide che l'ONU dovrà affrontare. All'inizio dell'anno, aveva parlato al Council on Foreign Relations di New York.
In un sondaggio informale che ha avuto luogo il 2 ottobre 2006, Ban ha ricevuto quattordici voti favorevoli e un "no" dai quindici membri del Consiglio di Sicurezza; la delegazione giapponese l'unica nazione che non era in pieno accordo. Ancora più importante, Ban è stato l'unico a sfuggire a un veto, mentre ognuno degli altri cinque candidati ha ricevuto almeno un "no" dai cinque membri permanenti del consiglio - Repubblica Popolare Cinese, Francia, Russia, Regno Unito e Stati Uniti. Dopo il voto, Shashi Tharoor, arrivato secondo, ha ritirato la sua candidatura e il rappresentante permanente della Cina all'ONU ha detto ai giornalisti che "è abbastanza chiaro dal sondaggio di oggi che il ministro Ban Ki-moon è il candidato che il Consiglio di Sicurezza raccomanderà all'Assemblea Generale".
Il 9 ottobre 2006, il Consiglio di Sicurezza ha formalmente scelto Ban come suo candidato. Il 13 ottobre 2006, l'Assemblea Generale di 192 membri ha adottato una risoluzione, per acclamazione, nominando Ban come Segretario Generale.
In un op-ed del 2009, Ban Ki-moon, riferendosi al riscaldamentoglobale, ha dichiarato:
"Tutti sono d'accordo che il cambiamento climatico è una minaccia esistenziale per l'umanità"
Il 21 giugno 2011 è stato rieletto per un secondo mandato come segretario generale delle Nazioni Unite con voti unanimi.