Il padre di Casals era l'organista della chiesa locale. Ha dato a Casals le sue prime lezioni di musica, insegnandogli il pianoforte, il violino e l'organo. A undici anni Casals ascoltava un gruppo di musicisti itineranti che suonavano musica. Uno degli strumenti era il violoncello. Non ne aveva mai sentito uno e decise che era quello che voleva suonare. La madre lo portò a Barcellona, dove frequentò una scuola di musica: la Escola Municipal de Música. Lì studiò il violoncello, la teoria musicale e il pianoforte.
Un giorno, a 13 anni, stava guardando della vecchia musica in un negozio di musica di seconda mano. Trovò della musica molto vecchia per violoncello solo. Erano le Suite per violoncello di Bach. La gente a quei tempi pensava che fossero solo una raccolta di studi per aiutare i violoncellisti con la loro tecnica, ma Casals, pur essendo ancora un ragazzo, si rese conto che era una grande musica. Passò i successivi 12 anni a esercitarli fino a quando non si sentì pronto ad eseguirli. La scoperta di Casals di queste meravigliose Suite per violoncello è stata la più importante scoperta di Bach dal 1829, quando Mendelssohn trovò ed eseguì la Passione di San Matteo che il mondo aveva dimenticato.
Casals ha mostrato un enorme talento per il violoncello. Il 23 febbraio 1891, all'età di 14 anni, tenne un recital solista a Barcellona. Si diplomò alla Escola con lode due anni dopo.
Nel 1893, il compositore spagnolo Isaac Albéniz lo sentiva suonare in un trio in un caffè. Gli consegnò una lettera che gli permise di essere presentato alla Regina. Lei gli diede dei soldi perché potesse studiare al Conservatorio di Madrid. Gli permise poi di andare a Bruxelles per studiare al Conservatorio, che all'epoca era il migliore d'Europa per gli strumenti ad arco. L'insegnante di violoncello ha menzionato una lunga lista di brani per violoncello e gli ha chiesto quali suonasse. Quando Casals gli disse che poteva suonarli tutti, l'insegnante lo prese in giro. Quando Casals iniziò a suonare, tutti rimasero stupiti dal suo talento. L'insegnante voleva che fosse uno dei suoi allievi, ma Casals era stato insultato e così il giorno dopo è andato a Parigi. La regina di Spagna si è arrabbiata con Casals quando ha sentito quello che era successo e ha smesso di mandargli denaro.
A Parigi aveva pochissimi soldi. Si guadagnava da vivere suonando il secondo violoncello nell'orchestra teatrale delle Folies Marigny. Sua madre cercava di guadagnare un po' di soldi cucendo. Nel 1896 tornò in Catalogna, dove insegnò in una scuola di musica e suonò il violoncello principale nell'orchestra del teatro dell'opera di Barcellona, il Liceu. Nel 1897 si esibì come solista con l'Orchestra Sinfonica di Madrid, e fu insignito dell'Ordine di Carlo III della Regina.
Fama internazionale
Nel 1899, Casals suonò il Concerto per violoncello di Saint-Saëns al Crystal Palace di Londra, e più tardi per la regina Vittoria nella sua casa estiva a Cowes, nell'Isola di Wight. Stava diventando molto famoso. A Parigi fece una grande impressione su tutti, in particolare sul direttore d'orchestra Charles Lamoureux che aveva fondato una famosa orchestra. Casals andò in Olanda, negli Stati Uniti, dove diede 80 concerti, e in Sud America. Suonava spesso con il pianista Harold Bauer.
Il 15 gennaio 1904 Casals fu invitato a suonare alla Casa Bianca per il Presidente Theodore Roosevelt . Suonò alla CarnegieHall di New York, suonando il Don Chisciotte di Richard Strauss con la direzione del compositore. Tra il 1906 e il 1912 ebbe una relazione con una violoncellista portoghese, Guilhermina Suggia, anche se non si sposarono mai. Nel 1914 Casals sposò la cantante americana Susan Metcalfe. Si separarono nel 1928, ma divorziarono solo nel 1957.
Casals ha formato un trio con il pianista Alfred Cortot e il violinista Jacques Thibaud. Hanno tenuto molti concerti e fatto alcune delle prime registrazioni di musica per trio per pianoforte. Hanno suonato insieme per 30 anni.
Nel 1905 ha fatto il giro della Russia. Fu un periodo sfortunato perché si stava svolgendo la rivoluzione russa. Durante il concerto che ha suonato a Mosca si sentivano gli spari fuori dalla sala.
Durante la prima guerra mondiale Casals ha vissuto a New York. Nel 1919 tornò a Barcellona. Voleva migliorare la musica nel suo paese. C'erano pochissime persone che sapevano suonare bene, così fondò la sua orchestra: l'Orquesta Pau Casals. Questo festival musicale annuale continuò fino all'inizio della guerra civile spagnola nel 1936.
Casals ha sostenuto il governo repubblicano spagnolo. Quando fu sconfitto, disse che non sarebbe tornato fino a quando la Spagna non fosse stata di nuovo un paese democratico. Poi lasciò il suo paese e andò in esilio. Andò a vivere nel villaggio francese di Prades, vicino al confine con la Spagna. Continuò la sua carriera di violoncellista. Dopo la seconda guerra mondiale, nel giugno 1946, si recò in Inghilterra e suonò i concerti per violoncello di Schumann e Elgar alla Royal Albert Hall con Sir Adrian Boult alla direzione di Sir Adrian Boult. Fuori dalla sala la polizia dovette aiutarlo a raggiungere la sua auto perché c'era tanta gente che si affollava intorno a lui.
I Casals hanno giocato in molti paesi, ma si sono rifiutati di giocare in qualsiasi paese amico del governo di Franco in Spagna. Nel 1945 diede una trasmissione alla BBC e parlò con la sua gente in Catalogna. Finì suonando una canzone popolare catalana chiamata El Cant dels Ocells (Il canto degli uccelli). La suonò alla fine di tutti i suoi concerti. Quando la Gran Bretagna ha riconosciuto il governo di Franco, Casals ha deciso che non poteva più suonare in Inghilterra. Fece una grande eccezione alla sua decisione di non visitare i paesi amici di Franco: nel 1961 partecipò ad un concerto di musica da camera alla Casa Bianca il 13 novembre, dove suonò al presidente John F. Kennedy che ammirava.
Anni successivi
Festival di Prades
Nel 1950 continua la sua carriera di direttore d'orchestra e violoncellista al Prades Festival di Conflent. Ha accettato di suonare a condizione che il denaro ricavato dal festival venisse devoluto a un ospedale per rifugiati nelle vicinanze. Franco disse che agli spagnoli era proibito andare al festival, ma molti riuscirono ad attraversare il confine a piedi. Molti musicisti di fama mondiale hanno suonato al Prades: Josef Szigeti, Isaac Stern, Rudolf Serkin e Eugene Istomin e altri.
Ha continuato a guidare i Festival di Prades fino al 1966.
Porto Rico
A 80 anni Casals ha sposato una sua giovane studentessa, una ragazza di nome Marta. Si erano conosciuti a Prades. Marta era di Porto Rico, da dove era venuta la madre di Casals. Andarono a vivere a Porto Rico in una casa chiamata "El Pesebre". Nel 1957 vi si iniziò un festival musicale nella città di San Juan. Continuò a visitare il festival a Prades ogni anno fino al 1966. Ha anche tenuto masterclass in scuole e università americane e in altri paesi. Alcuni di questi sono stati trasmessi in televisione.